Лаборатория химии силикатных сорбентов (ЛХСС)

Основные направления исследований:

— Изучение физико-химических основ гидротермального синтеза соединений с заданной структурой, морфологией и физико-химическими характеристиками, в частности – синтез пористых алюмосиликатов различной морфологии и цеолитов различных структур;

—  Оптимизация синтеза цеолитных катализаторов, разработка подходов “зелёной химии” к синтезу цеолитов;

— Синтез и исследование конвергентных наноразмерных комплексов на основе неорганических наночастиц и биологических молекул. Изучение биологической активности полученных комплексов, включая антимикробную активность, токсичность по отношению к нормальным и опухолевым клеткам;

— Исследование процессов сорбции наночастиц и биологически активных молекул на поверхности пористых алюмосиликатов. Разработка пролонгированных форм и систем адресной доставки лекарственных препаратов на основе цеолитов и слоистых наносиликатов;

— Исследование физико-химических, пористо-текстурных, каталитических, сорбционных и других свойств синтетических алюмосиликатных сорбентов, органо- и бионеорганических гибридов на их основе.

— Синтез и стабилизация металлических наночастиц и кластеров в водных растворах и пористых силикатных матрицах.

— Синтез и исследование новых высокоэффективных сорбентов для решения задач медицины и экологии, в частности – энтеросорбентов, материалов для раневой и ожоговой хирургии, гемосорбентов, а также селективных сорбентов для очистки воды и воздуха.

Прикладные аспекты проводимых исследований:

Синтез новых соединений и материалов для применения в биологии, медицине, электронике, катализе, для комплексной очистки сточных вод от загрязнений тяжелыми металлами и нефтепродуктами и ряде других областей.

Коллектив лаборатории:

Коллектив группы состоит  из 1 доктора наук, 3 кандидатов наук (до 35 лет), 1 аспиранта и 2 молодых сотрудников, и студентов, выполняющих выпускные квалификационные работы на базе лаборатории.

Состав лаборатории:

и.о. зав.лабораторией: д.х.н. Голубева О.Ю., ведущий научный сотрудник
к.х.н. Ульянова Н.Ю., научный сотрудник
к.т.н. Неизвестная С.В., научный сотрудник
к.х.н. Бразовская Е.Ю., младший научный сотрудник
Аликина Ю.А., младший научный сотрудник, аспирант
Василенко Н.М., инженер-исследователь
Мирошкина А.А., старший лаборант
Кузнецова А.А., старший лаборант
Павлов И.С., старший лаборант

Основные результаты:

— Разработана методика направленного синтеза алюмосиликатов с заданными характеристиками, такими как размер частиц, определенный фазовый и химический состав, высокие значения ёмкости катионного обмена и пористости. В гидротермальных условиях (350^оС, 700 атм.) синтезированы наноразмерные слоистые силикаты со структурой монтмориллонита систематически меняющегося состава. Образцы со структурой монтмориллонита с нанотрубчатой морфологией были получены впервые;
— Отработаны условия синтеза цеолитов различных структур (Rho, мерлиноита, морденита, филлипсита), в том числе одного из самых сложных неорганических соединений – паулингита (ECR-18). Оптимизирована технология получения цеолитов со структурой паулингита. Разработанные технологические приемы позволили сократить время синтеза с 20 суток до 6-12 часов, что значительно облегчает и удешевляет синтез указанных цеолитов.
—  Впервые в гидротермальных условиях получены алюмосиликаты со структурой галлуазита (Al₂Si₂O₅(OH)₄^.nH₂O) с неописанной ранее наногубчатой морфологией. Впервые показана возможность одностадийного получения без применения органических и иных модификаторов соединений со структурой галлуазита со значениями удельной поверхностью (350-470 м²/г и выше) c наногубчатой морфологией, способных эффективно сорбировать как положительно-, так и отрицательно-заряженные ионы из водных растворов.
— Разработаны методики иммобилизации наночастиц и кластеров серебра внутри и на поверхности синтетических каркасных алюмосиликатов, изучены каталитические свойства полученных образцов.
— Разработаны магнитовосприимчивые сорбенты на основе цеолитов и наночастиц магнетита, обладающие высокими значениями сорбционной ёмкости, отсутствием гемолитической активности, способностью к биодеградации, с размерами частиц в диапазоне 100-150 нм, что позволяет говорить о перспективах их применения для разработки систем адресной доставки лекарственных препаратов с парентеральным введением.
— Изучены сорбционные характеристики синтетических алюмосиликатных сорбентов со структурой монтмориллонита и цеолитов по отношению к ионам тяжелых металлов. Сравнение полученных результатов с природными аналогами показало, что синтетические силикатные сорбенты не уступают по своим характеристикам, а в некоторых случаях превосходят природные минералы.
— Разработаны методики получения биконьюгатов наночастиц серебра и антимикробных полипептидов с использованием химического и фотохимического восстановления. Совместно с Институтом экспериментальной медицины изучена антимикробная активность полученных коньюгатов. Результаты исследования показали, что коньюгация с наночастицами серебра может быть одним из способов снижения токсичности антибиотиков.

Синтезированные сотрудниками группы алюмосиликатные наногубки.

Приборная база группы:

 — Оборудование для гидротермального синтеза (давление до 700 атм, температура до 500 °C)
— Химические реакторы Premex – позволяют проводить синтез органических и неорганических соединений при температурах до 200^оС, давлении до 200 бар, с перемешиванием и отбором проб
— Лазерный анализатор размеров наночастиц Nanotrack – позволяет определять размеры наночастиц в суспензиях и гидрозолях в диапазоне от 1 до 300 нм.
— УФ-вид спектрофотометр Shimadzu с интегрирующей сферой – позволяет проводить исследования состояния металлических наночастиц и кластеров, иммобилизованных в пористых матрицах
— ИК-спектрофотометр ФСМ 1202
— Анализатор удельной поверхности Quantochrome NOVA1200e

Сотрудничество:

 ФГБНУ Институт экспериментальной медицины, отдел общей патологии и патологической физиологии, Санкт-Петербург
Санкт-Петербургский государственный технологический институт, кафедра общей химической технологии и катализа, кафедра химической технологии тугоплавких неметаллических и силикатных материалов.
Федеральный исследовательский центр Институт цитологии и генетики Сибирского отделения Российской академии наук, Новосибирск
Ростовский научно-исследовательский онкологический институт Министерства здравоохранения Российской Федерации
АО Радиевый институт им. В.Г. Хлопина ГК «Росатом»

Патенты:
1. Патент RU. Способ получения водорастворимого бактерицидного препарата / Голубева О.Ю., Шамова О.В., Терновая (Ульянова) Н.Ю., Орлов Д.С, Кокряков В.Н., Шевченко В.Я., Корнева Е.А. – Регистрационный № 2502259. Заявка 2012123787/10 от 10.07.2013. Опубл. 27.12.2013- 5с.
2. Патент RU. Способ получения синтетического аналога цеолита паулингит / Голубева О.Ю., Терновая Н.Ю., Яковлев А.В. — Регистрационный № 2507000. Заявка 2012151418/04 от 30.11.12. опубл.20.02.14- 5с.
3. Патент RU. Способ получения сорбента для очистки растворов от ионов тяжелых металлов / Голубева О.Ю., Ульянова Н.Ю., Яковлев А.В., Дякина М.П. – Регистрационный номер № Заявка 2014113882 от 08.05.2014. опубл.20.08.2015. – 5с.
4. Патент RU. Способ получения синтетического цеолита структурного типа Rho / Голубева О.Ю., Ульянова Н.Ю. Заявка 2014113882 от 18.09.2014, опубл. 10.04.2016. – 5 с.
5. Способ получения алюмосиликатных наногубок. Голубева О.Ю., Аликина Ю.А. Заявка на патент. 2021.

Публикации:

Golubeva O.Yu., Alikina Yu.A., Kalashnikova T.A. Influence of hydrothermal synthesis conditions on the morphology and sorption properties of porous aluminosilicates with kaolinite and halloysite structures // Applied Clay Science. 199 (2020)105879. https://doi.org/10.1016/j.clay.2020.105879
Olga Yu.Golubeva, Yulia A. Alikina, Elena Yu. Brazovskaya, Valery L. Ugolkov. Peculiarities of the 5-fluorouracil adsorption on porous aluminosilicates with different morphologies // Applied Clay Science. 2020. V.184. 105401. https://doi.org/10.1016/j.clay.2019.105401
Maria S. Zharkova, Dmitriy S. Orlov, Olga Yu. Golubeva, Oleg B. Chakchir, Igor E. Eliseev, Tatiana M. Grinchuk, Olga V. Shamova. Application of antimicrobial peptides of the innate immune system in combination with conventional antibiotics – a novel way to combat antibiotic resistance? // Frontiers in Cellular and Infection Microbiology, section Clinical Microbiology. 2019. V. 9. P. 1-21.Doi: 10.3389/fcimb.2019.00128
Голубева О.Ю. Обзор истории развития исследований в области направленного синтеза цеолитов в работах сотрудников Института химии силикатов им. И.В. Гребенщикова // Современные молекулярные сита. 2019. Т. 1. № 1.

Полный список публикаций группы представлен на сайте группы https://sites.google.com/view/silicate-sorbents-group

 Проекты:

Работы ведутся в рамках темы госзадания Химия, физика и биология наносостояния (тема НИР государственного задания № АААА-А19-119022290092-5).
Проект РФФИ №18-03-00156а “Синтез, исследование механизмов формирования и трансформации слоистых силикатных наноструктур в гидротермальных условиях”
Проект РФФИ № 19-33-90089 “Исследование влияния морфологии алюмосиликатных наночастиц группы каолинита на их сорбционную способность и биологическую активность”
Проект РФФИ № 14-03-00626 “Исследование процессов конвергенции неорганических наночастиц и природных полипептидов в водных растворах и пористых алюмосиликатных матрицах”
Проект РФФИ № 14-03-00235 “Разработка физико-химических основ направленного синтеза и исследование свойств пористых алюмосиликатов различных структурных типов с заданными текстурными и сорбционными характеристиками”

Гранты Комитета по науке и высшей школы Правительства Санкт-Петербурга в сфере научной и научно-технической деятельности: “Разработка новых биоцидных сорбентов медицинского назначения на основе синтетических пористых алюмосиликатов, наночастиц серебра и антимикробных пептидов”, 2017
«Разработка композиционных материалов на основе модифицированных слоистых силикатов с функциональными свойствами сорбентов и катализаторов для решения задач экологии», 2019 г.

Программа  Президиума РАН  “Наноструктуры: физика, химия, биология, основы технологии”, проект “Создание теории образования химических веществ на основе разработки принципов самоорганизации наночастиц и прогнозирования свойств методом компьютерного моделирования”, 2018-2020.

Договора и контракты: Выполнение научно-исследовательской работы по теме «Разработка и исследование свойств новых радиолюминофоров в цеолитовых матрицах для использования их в твердотельных радиолюминесцентных источниках света (ТРИС)» (в рамках договора с АО Радиевый институт им. В.Г. Хлопина ГК «Росатом», 2018 г.